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冷热台在“光电门控辅助隧道效应提高了异质 WSe 2 /Ta 2 NiSe 5光电探测器的响应度和速度”的应用

  • 分类:技术文章
  • 作者:中国科学院长春光机所-李邵娟
  • 来源:https://www.nature.com/articles/s41467-023-44482-7#Fig4
  • 发布时间:2024-01-12
  • 访问量:0

【概要描述】

冷热台在“光电门控辅助隧道效应提高了异质 WSe 2 /Ta 2 NiSe 5光电探测器的响应度和速度”的应用

【概要描述】

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  • 作者:中国科学院长春光机所-李邵娟
  • 来源:https://www.nature.com/articles/s41467-023-44482-7#Fig4
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光电门效应是大多数高响应度二维 (2D) 材料光电探测器的主要机制。然而,这些器件的超高响应度本质上是以响应速度非常慢为代价的。在这项工作中,我们报告了 WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结构探测器的光电探测增益和响应速度可以同时提高,克服了响应度和速度之间的权衡。我们发现,光电门控辅助隧道效应可以在电场下通过隧道效应协同实现光载流子倍增和载流子加速。我们器件中的光电选通效应具有低功耗(nW 量级)的特点,并且显示出对入射光偏振态的依赖,可以通过源极-漏极电压进一步调节,从而仅用两个电极平面结构。我们的研究结果为人们长期寻求的具有高响应度、快速、偏振检测和多色传感的下一代光电探测器提供了更多机会。 光电探测器构成了各种光学和光电器件的基石,其近期发展主要受到光子集成电路1 , 2 , 3 , 4 , 5 , 6、物联网7 , 8 , 9和自动化等新兴技术的推动10 , 11 , 12 , 13。这些新技术不断推动光电探测器获得更高的响应度、更快的响应速度、更低的功耗以及更多的功能,例如波长和偏振灵敏度。然而,在基于诸如硅14、锗15和III-V族半导体16的大块材料的传统光电探测器中不能同时满足上述要求。一个有前途的解决方案可能是使用具有强光-物质相互作用、可调节带隙、与现有半导体生产线兼容以及原子锐异质界面提供的丰富机会的二维(2D)材料11 , 17 , 18 , 19。例如,具有超高响应度(10 3 -10 7  A/W)的2D材料光电探测器已被充分记录,其中光选通效应在光响应中占主导地位20 , 21 , 22 , 23。出色的响应性能源于显着的光电探测增益:G =  τ / t L,其中τ和t L分别是光载流子寿命和载流子渡越时间24。不幸的是,这种机制总是以较长的光载流子寿命来实现,从而导致响应时间延长图20、22、25、26的典型值在毫秒范围内,对于成像等许多应用来说是不合理的。高响应度和快速度之间的权衡如图 1a所示。对光电探测增益公式的仔细研究表明,响应度也可以通过更短的传输时间来提高。传统上,这是使用具有较短沟道长度或较大偏置电压的器件来实现的,但这在实际应用中面临限制。由于制造能力、暗电流增加以及功耗的原因,沟道长度不能任意缩小27 , 28 , 29;在互补金属氧化物半导体 (CMOS) 电路中,偏置电压通常保持在1V 30、31左右的V dd。此外,虽然光的偏振和波长在广泛的应用中起着至关重要的作用,但大多数现有的光电探测器仅对光的强度敏感9,32,33。因此,如何克服响应率与速度的权衡并扩展光电探测器的功能仍然是一个突出的问题。

在这项工作中,我们报告了一种可以满足上述所有要求的2D WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结构器件。我们的分析表明,隧道过程可以显着减少我们设备中的传输时间,从而显着提高光电检测增益,从而提高响应度。因此,我们有足够的响应度预算,通过管理陷阱位点,可以将实际成像应用的响应时间减少到大约 1 毫秒的阈值以下。也就是说,由于隧道传输时间短,我们的器件即使在相对较短的载流子寿命下也能实现高响应度。响应度达到10 3 以上A/W,响应时间低至约 1 µs。虽然在成像应用中上述性能已经优于现有的 2D 光电门器件,但我们的器件还表现出 nW 级的较低功耗、从可见光到红外的宽工作范围,以及由于光的固有各向异性而产生的偏振依赖性。 Ta 2 NiSe 5。有趣的是,各向异性光响应比是偏置可调且与波长相关的,为波长辨别提供了一个有前途的平台。我们的研究结果可能为高性能二维光电探测器的未来发展铺平道路,该探测器可用于小型光谱、光谱成像、物体和威胁识别。 WSe 2 /Ta 2 NiSe 5器件的偏置可调输运行为 图 1b显示了WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结构光电探测器的示意图。层状WSe 2和Ta 2 NiSe 5薄片从它们的本体材料上机械剥离,并且电极由钛/金(10/80 nm)组成。作为三元硫族化物的一员,Ta 2 NiSe 5在转变温度(328 K)以下具有层状单斜结构34 , 35 , 36 , 37,其中层由周期性组装的[TaSe 6 ] 2二聚体链和NiSe形成4 个单链通过范德华相互作用弱键合(补充图 1a)。扭曲的链结构导致强烈的面内各向异性,并且所有三个晶格常数(a = 3.5 Å、b = 12.8 Å 和c = 15.6 Å)都不同34。在我们的实验中,晶体方向可以通过光学显微镜和角分辨偏振拉曼光谱来确定,其中剥离薄片的长轴对应于a方向(补充说明1)38。另外,Ta 2 NiSe 5从块体到单层的直接带隙保持在 0.36 eV 39,据报道具有高载流子迁移率40。 2H-WSe 2的原子结构图具有面内各向同性六方对称性(a =  b = 3.3 Å),每个重复单元有两层(补充图 1b)。少层WSe 2具有约1.2 eV的相当大的带隙、高吸收系数和良好的环境稳定性41、42。 WSe 2 /Ta 2 NiSe 5上的高效电荷转移光学测量证实了界面和材料的高质量(补充说明2)43。 研究了包含不同厚度的多种异质结构器件(补充说明3)。图 1c绘制了室温下黑暗条件下典型器件的 源极-漏极电流 ( I ds )(参见图1c插图中的俯视光学图像)。该器件表现出典型的整流特性,理想因子 ( n ) 约为 1。然后我们测量了该器件在白光源照射下的光电特性。该器件的传输特性(I ds - V gs)如图 1d所示。相应的输出曲线(Ids - V ds ) 如补充图 6所示。从曲线特征中,我们发现以下现象:首先,WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结构表现出明显的p型输运特性和~10 4的高开/关比,这归因于强栅极可调性。p型WSe 2。分别研究了Ta 2 NiSe 5和WSe 2的电极性(补充说明4)。结果证实了Ta的弱n型输运特性2 NiSe 5和WSe 2突出的p型导电性,这与之前的报道一致26、44。 Ta 2 NiSe 5和WSe 2的载流子迁移率估计分别为12.43 cm 2 /V  · s和4.64 cm 2 /V  · s 。其次,这些特性表明在正偏压 ( V ds ) 条件26、45下肖特基势垒主导的传输。正V ds下的高输出电流金属源极接触处的电压证实了p型接触的形成,这有利于WSe 2 /金属接触处的空穴注入,这将在以下部分中进一步详细讨论。第三,该器件在不同的源漏偏置电压下表现出不同的行为(图 1d)。在负V ds下,光电门控可以看作是照明下I ds – V gs迹线随着V ds幅度的增加而发生的水平移动。这种现象表明载流子可以长时间驻留的陷阱态存在于异质结构的缺陷或界面处46 , 47。然而,在正V ds下, I ds – V gs迹线的水平移动被很大程度上抑制,并且在较高正V ds下光载流子数量( \({n}_{{ph}}\) )的增加导致输出电流更大。上述观察结果表明了WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结构的偏置可调输运行为。 WSe 2 /Ta 2 NiSe 5器件中的光电门辅助隧道效应 为了进一步说明器件的偏置可调行为,我们在图 2中绘制了典型器件的光电流映射和相应的示意性能带图。该器件由源极/漏极侧的两个金属/半导体结和一个60nm厚的WSe 2 /13nm厚的Ta 2 NiSe 5异质结组成。在不同V ds下,532 nm 激光(V gs = 0 V)照明下的空间分辨光电流映射揭示了显着不同的光电流生成图像(图 2a,b)。在 633 nm 激光照射下获得了类似的结果(补充说明5)。在V ds = -1 V 时,在重叠的 WSe 2 /Ta 2 NiSe 5区域中观察到明显的光电流产生 。相反,当器件正向偏置时,最大光电流产生在金属电极接触 WSe 的结区附近2(图 2b)。这些观察结果暗示了WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结构中的偏置可调操作机制,证明了图1d中不同的输运行为 。

采用密度泛函理论(DFT)方法研究了少层WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结构的能带排列。 Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) 泛函适用于描述电子交换关联相互作用,因为它对过渡金属二硫属化物 (TMDC) 包括 MoS 2、 PdSe 2、 Pd 2 Se 3、 InSe 等具有很高的可靠性48 , 49。 1~6层WSe 2 /Ta 2 NiSe 5的投影能带结构异质结构如补充说明6所示。尽管厚度如何, Ta 2 NiSe 5的导带最小值(CBM)和价带最大值(VBM)嵌入WSe 2的带隙中,表明I型排列。对于图2a、b所示的较厚异质结构 ,厚 WSe 2 (60 nm 厚)的导带最小值 (CBM) 和价带最大值 (VBM) 的相对位置分别为约 4.0 eV 和 5.2 eV,带隙为1.2 eV 50 , 51。根据最近对Ta 2 NiSe 5 40 , 52能带的实验研究,较厚(13 nm 厚)Ta 2 NiSe 5的 CBM 和 VBM约为 4.6 eV 和 4.93 eV,带隙为 0.33 eV。 WSe 2和 Ta 2 NiSe 5之间的费米能级偏移经测量约为 111.5 meV(补充说明5)。然后确定器件的能带图,如补充说明 5 所示,其中也显示了 I 型异质结的形成。 因此,当器件处于负偏压时的能带图如图 2c所示。由于外部偏压方向与WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结中的内建电场相同,当入射光照射到异质结区域时,电场的增强导致光生电子空穴对的有效分离。相反,当器件正向偏置时。由于WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结的内建电场与施加在器件上的外部电场相反,Ta 2 NiSe 5中的光激发电子由于电子势垒大, 它们向WSe 2 /Ta 2 NiSe 5界面漂移并在异质结界面处积累(图2d)。在这种情况下,界面处捕获的电子充当负栅极,从而产生光选通效应。作为这种行为的反馈,WSe 2的费米能级将向下移动,因此空穴浓度增加,促进空穴载流子从漏电极到WSe 2的隧穿,然后空穴载流子被传输到源电极。值得注意的是,最近的报告已证明载波隧道在提高设备响应速度方面是可行的53。为了验证我们器件中的载流子隧道效应,测量了不同波长的光照射下的光响应曲线(图 2e、f和补充图 10)。正偏置电压下的曲线可以通过西蒙斯近似的隧道势垒很好地建模(图 2g)。 ln ( I / V 2 ) 与 1/ V的拟合图显示出线性相关性,在较大的V ds下呈负斜率,在较小的V ds下呈指数上升如图所示,在灯光照射下。因此,主要的隧道效应是低偏置电压下的直接隧道效应(DT)和较高电压下的福勒-诺德海姆隧道效应(FNT)(参见补充说明7中的详细分析)45 , 54。上述观察结果表明,金属/WSe 2界面处载流子的隧道传输主导了正偏压下的器件行为。

为了进一步探讨入射光对器件隧道势垒的影响,我们计算了不同入射光强度下材料中载流子浓度的变化。载流子浓度的变化可以通过\(\Delta n\) \(\left(p\right)=\frac{{C}_{g}\Delta \left|{V}_{{th}} 来估计\right|}{q}\) 45 , 55,其中q是电子电荷 (1.6 ×10 -19 C),C g是栅极电容(对于 300 nm SiO 2为 1.23 ×10 -8 F cm -2),电压_是阈值电压,可以从图 2f和补充图 10中异质结器件的传输曲线中提取。空穴浓度 ( N d ) 的变化表示为\(\Delta {N}_{d}=\frac{\Delta n(p)}{t}\),其中t表示材料厚度,即所研究的器件中的WSe 2为 60 nm 。从补充图 10可以明显看出,随着入射光强度的增加,V th逐渐向正栅极电压移动。根据Vth的变化,我们计算了不同入射光功率下载流子浓度的变化,如图 2h所示。据此,我们可以得出结论,N d随着光功率密度的提高而增加。隧道势垒宽度d相应减小,遵循\(d\propto \,1/{N}_{d}\) 56的关系,因此更薄的势垒宽度或更高的隧道概率进一步有助于隧道效应载流子,导致器件中出现光电门控辅助隧道效应。 基于上述,由于光电门控辅助隧道效应,预计在正V ds下器件响应度和响应速度将同时提高。一方面,响应度随着增益而变化,由于通过隧道过程减少了传输时间,增益在我们的器件中显着增强;另一方面,通过管理有助于光子激发载流子复合的陷阱位点,也可以缩短载流子寿命,从而实现快速响应速度。换句话说,大量的光生电子被Ta 2 NiSe 5阻挡。正偏压下导带受到能带势垒的影响,起到浅陷阱位点的作用,捕获寿命较短的光生载流子。相比之下,材料中浅能级和深能级的本征载流子陷阱在负偏压下起主导作用,具有相对较长的寿命。不同V ds下器件的载流子渡越时间和光载流子寿命的测量结果如图2i所示 ,与上述分析完全一致(提取过程的详细信息参见补充说明8)。

WSe 2 /Ta 2 NiSe 5器件的响应度-速度关系 为了研究响应度与速度的关系,我们进一步分析了WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结构器件在单色光照明下的光电特性(详情见补充说明9)。根据功率相关的光响应,在不同的V ds下获得响应率R与功率密度的关系(图 3a)。值得注意的是,当 施加V ds = 1 V 时,获得了高响应率,R = 2.2 ×10 4  A /W (780 nm, 0.05 μW/mm 2 ) ,这比V ds时的响应率高出几个数量级 = −1 V (8.8 A/W)。在多个器件中也观察 到正V ds的类似增强(图3c)。在V ds = ±1 V 时, R值随着光功率的提高而降低,这种 现象通常归因于俄歇过程或高光子通量下陷阱态饱和导致的光生载流子寿命缩短21、57。器件噪声谱密度(S n)源自时间分辨暗电流(补充说明11),相应的比探测率结果显示与R类似的趋势(图 3a ))。此外,通过幂律关系I ph ∝ P α(图 3b)拟合与功率相关的光电流,在V ds = -1 V时, α拟合为0.879 ,与之形成鲜明对比的是,α为在V ds = +1 V时为0.07 ,这意味着在正V ds下比负V ds 26 , 58 有更多的陷阱或复合中心参与光响应。根据之前的报道,响应率和响应速度之间存在陷阱引起的权衡(如果光选通效应起主导作用)26,46。然而,在我们的器件中,通过显着的偏置调节克服了这一挑战,即,与-1 V偏置相比,施加+1 V偏置时,器件响应度不仅提高了三个数量级,而且响应速度也提高了数量级(图 3c,d),同时。这些现象表明,缺陷引起的光电选通效应的速度限制在正V ds下得到缓解。在其他波长(例如补充说明10中的532和635 nm)照射下也发现了类似的现象。值得注意的是,在V ds = 1 V时,测量到的器件 3 dB 截止频率可以达到约 195 kHz 的高值 (图 3e ))。通过以下公式,器件的响应时间估计约为 1.8 µs:f 3dB = 0.35/ t r,其中tr是器件的响应时间,相应的响应率为V时的 7.3 ×10 3  A/W ds = 1 V(详细信息见补充注释 9)。我们器件的偏置可调性提供了一种提高器件性能的简便方法,并且以较小的功耗(测量值从 0.762 nW 到 13 nW)达到了可以克服响应速度限制的目标区域,这相当于或甚至低于基于硅、锗和砷化铟镓的商业光电探测器(例如来自Thorlabs的FDS1010、FD10D、DSD2),如图3f所示 (更多细节参见补充图 18)。

正偏压下的光电门控偏振响应 由于Ta 2 NiSe 5的面内各向异性晶体结构,其光激发载流子的数量对入射光的偏振敏感,因此,正V ds下的光诱导光电选通也对偏振敏感。即使光电流主要在金属/WSe 2肖特基结处产生,偏振敏感光电门控也将使器件在正V ds下具有偏振光光电检测能力。此外,WSe 2的带隙相对较大(~1.2 eV) 通常将器件光响应限制在~1000 nm 以下。然而,在上述偏振敏感光选通过程中,小带隙Ta 2 NiSe 5的吸收决定了工作波长范围,这将超越WSe 2本身光响应范围的限制。 为了验证上述分析,我们在高达 2200 nm 的红外范围内的不同照明波长下对我们的设备进行了表征(补充说明 12)。考虑到 Ta 2 NiSe 5 (~0.3 eV)的小带隙,我们的器件还应该在更长的波长下工作。在 785 nm 照明和V ds = 1 V 下,峰值 EQE 达到 3.5 × 10 6 % (补充说明 13),在 2200 nm 波长下,EQE 降至 157%。 接下来,我们研究了不同波长光照射下器件的偏振光响应。示意性光路和测量结果如补充图22所示 。偏振角θ定义为光偏振与金属电极边缘之间的角度。当θ从0°逆时针旋转到360°时,光电流周期性变化,并且当光偏振平行于Ta 2 NiSe 5的长轴(对应于薄片的a轴)时达到最大值。进一步的测量表明,偏振光电流表现出与扫描光电流相同的晶体取向依赖性。V ds从-1 V 到1 V(图 4a-c)。偏振相关光电流可以用通式来描述:I ph =  R 0 +  R 1 ·cos( θ +  θ 0 ),其中R 0和R 1分别代表偏振不敏感和敏感贡献。一旦提取出这两个因素,我们就可以计算偏振光电探测器中两个广泛使用的品质因数:偏振比为 |( R 0 +  R 1 )/( R 0 − R 1 )|各向异性比β为R 1 / R 0。值得注意的是,R 0和R 1都是所施加的源漏偏压和入射光波长的函数,R 0 =  R 0 ( V ds , λ ) 且R 1 =  R 1 ( V ds , λ ),如图所示在图 4d,e中。偏振依赖性是 Ta 2 NiSe 5各向异性结构的结果,其中单层和多层 Ta 2 NiSe 5的沿a轴的光吸收系数计算为高于沿c轴的光吸收系数(补充图 23)。计算出的沿不同晶体取向的吸收系数之比 ( a / c ) 随波长的变化而变化,并在 1310 nm 附近达到峰值,说明了与波长相关的R 0和R 1,与我们的实验一致。此外,施加的源极-漏极偏置可以改变我们器件的光选通过程中光载流子的散射,从而使各向异性响应也变得偏置可调(补充说明14)。光响应对偏压和波长的依赖性使我们的设备能够通过扫描偏压来区分不同的波长。图 4f为计算出的不同波长之间的相关矩阵,元素为R 1两列的相关系数: corr{ R 1 ( V ds , λ =  λ 1 ), R 1 ( V ds, λ =  λ 2 )},其中λ 1和λ 2是两个不同的波长。值得注意的是,我们的方法仅需要两个电极,这是用于实际实现高分辨率像素的简单配置。

总之,我们报告了一种WSe 2 /Ta 2 NiSe 5异质结构,在光选通辅助载流子隧道的帮助下,同时提高了响应度和速度。所提出的机制有助于实现更快的载流子传输时间几个数量级,并通过管理陷阱位点缩短载流子寿命,提供一种最先进的方法来解决基于光电门控效应的光电探测器的响应度和速度之间的权衡。值得注意的是,金属引起的带隙状态、外部紊乱/缺陷引起的带隙状态或界面偶极子可能导致金属接触界面59处的费米能级钉扎(FLP)效应。如果通过范德华接触实现完全去钉60,器件的光响应可以通过门控效应进一步调节。在正偏压下观察到的与波长相关的偏振特性验证了光电门控是偏振敏感的。在未来的工作中,通过与等离子体纳米结构耦合或与电路放大系统集成,可以进一步改进红外区域的偏振光电检测,我们相信这对于多个领域的高灵敏度检测具有实际应用。重要的是,我们的器件通过切换源极-漏极电压的可调光响应使我们能够深入了解入射光的光谱信息,未来可以通过独特的光谱学习程序从相应的光响应向量重建光谱61,62、63。我们的研究结果将解决响应速度权衡的物理原理和宽带偏振光电检测与波长辨别相结合,为探索新颖的片上光电应用提供了可能性,例如偏振成像、高对比度偏振器、小型光谱仪等。

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