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冷热台在“四氢呋喃水合物-固体表面的界面机械性能:对水合物管理的影响”的应用

  • 分类:技术文章
  • 作者:中国科学院宁波材料所-李彤团队
  • 来源:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.09.081
  • 发布时间:2024-01-12
  • 访问量:0

【概要描述】

冷热台在“四氢呋喃水合物-固体表面的界面机械性能:对水合物管理的影响”的应用

【概要描述】

  • 分类:技术文章
  • 作者:中国科学院宁波材料所-李彤团队
  • 来源:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.09.081
  • 发布时间:2024-01-12
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气体水合物是冰状结晶固体,由笼形水笼组成,其中甲烷、丙烷和四氢呋喃 (THF) 等客体分子被物理捕获 [1]、[2]。自然环境中通常出现三种类型的水合物晶体,即立方结构 I (sI)、立方结构 II (sII) 和六方结构 H (sH),具体取决于客体分子的大小和形状 [3],[ 4]、[5]。甲烷笼形水合物大量形成于海底、海洋沉积物、深湖沉积物、永久冻土区以及石油和天然气管道中[6]、[7]。 由于油气管道中形成笼形水合物,可能会堵塞油气输送管道,给流动保障带来相当大的风险。为了提供流动保证,有多种缓解水合物的方法,包括添加热力学抑制剂以将平衡水合物形成转移到更高的压力和更低的温度[8]、[9]、[10]、添加动力学抑制剂/抗团聚剂以降低水合物的形成。延迟天然气水合物晶体的团聚(粘在一起)[9]、[11]、[12],并对管道壁进行隔热或加热[13]、[14]。然而,由于注入大量抑制剂和热通量,这些方法通常在经济和/或环境上不可行。

除了这些方法[15]、[16]、[17]、[18]之外,还引入了一种替代方案,即在管道上涂覆一层以降低水合物和固体表面之间的粘附强度,以防止水合物堵塞石油和天然气中。天然气管道[19],[20],[21]。因此,通过微机械粘附力测试装置[21]、[22]、[23]进行了许多测量水合物颗粒之间或水合物与冰颗粒之间粘附力的研究。这些结果表明,水合物颗粒/聚集体沉降并粘附在管壁上,毛细管力通常主导粘附机制[24]。然而,当笼形水合物直接在固体表面上生长时,测量到水合物和固体表面之间的粘附力要高得多,表明在管道壁上形成的水合物在水动力作用下仍然粘附,从而给出了水合物-固体粘附强度受毛细管力以外的结合力控制的重要线索[25]。阿曼等人。 [21]证明,当笼形水合物与管道壁物理接触足够的时间时,水合物颗粒的粘附机制从基于毛细管的粘附力转变为明显更大的基于固-固烧结的粘附机制。水合物颗粒的粘附机制从基于毛细管的粘附力转变为基于固-固烧结的显着更大的粘附机制。水合物颗粒的粘附机制从基于毛细管的粘附力转变为基于固-固烧结的显着更大的粘附机制。 粘附功被认为是水合物固-固烧结粘附的关键因素,可以用来获得水合物与固体表面之间的粘附力[20]。据报道,水合物在有机表面上的粘附强度和粘附功之间存在线性关系,因此可以通过后退接触角(θr )来预测粘附强度[20]。然而,当笼形水合物接触玻璃和钢等无机表面时,它们的粘附强度不能通过θ r来预测。最近,据报道,当聚合物涂覆在钢基材上时,环戊烷(CyC5)水合物在钢基材上的粘附强度从 220 ± 45 kPa 降低至 20 ± 17 kPa [26]。已经设计了各种方法(例如阻挡膜和涂层)来减少水合物和固体表面之间的粘附[27]、[28]、[29]、[30]。然而,分子粘附机制、潜在的与基材相关的粘附强度仍未得到探索,限制了抗水合物涂层的实际应用的设计和开发。 在这项工作中,THF水合物和冰在-25°C的温度下直接在各种固体表面上成核和生长,包括具有可变润湿性的玻璃、304不锈钢、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚四氟乙烯(PTFE)和聚二甲基硅氧烷(PDMS)至-10°C。使用实验剪切力测量和分子动力学 (MD) 模拟研究了承受剪切载荷的 THF 水合物/冰固体表面的界面力学特性。测量水和THF溶液在固体表面上的θr /静态接触角( θs ) ,以揭示THF水合物和冰在固体表面上的润湿性和粘附强度之间的关系。水合物附着力与1+cos的关系无机涂层玻璃表面上的θ r与之前的研究 [20] 不同,其中有机硅/硫醇/聚合物表面上的水合物粘附力随 1 + cos θ r线性变化。此外,还进行了剪切加载 MD 模拟,以揭示 THF 水合物/冰与固体基质之间机械界面失效的微观机制。这项研究拓宽了对水合物/冰与不同润湿性固体表面之间界面粘附特性的理解范围。 材料和化学品 原硅酸四乙酯(TEOS,98%)和甲基三甲氧基硅烷(MTMS,97%)购自阿拉丁实业有限公司(中国上海)。盐酸(95.0%)、四氢呋喃(THF,≥99.9%)、丙酮(99.5%)和乙醇(99.7%)购自国药集团化学试剂有限公司(中国上海)。所有化学品均无需进一步纯化即可使用。所有实验均使用电阻率高于 15 MΩ cm 的去离子 (DI) 水。聚二甲基硅氧烷(PDMS、Sylgard 184) 润湿性可变的镀膜玻璃表面上的冰/水合物粘附强度 通过 XRD 和 DSC 表征了 THF 水合物和冰的结构和热性质。如图S2所示, THF水合物和冰成功形成。最近的研究中已经进行了基于力传感器分析的冰剪切粘附力的实验测量[40]、[41]、[42]。本文采用这种实验技术来测量THF水合物与各种玻璃表面之间的粘合强度。揭示表面能对粘合强度的影响 结论 总之,通过基于剪切力分析和MD模拟的剪切实验研究了冰/THF水合物在各种表面上的粘附强度。开发了具有光滑形态的润湿性控制玻璃表面,以研究单独的润湿性因子如何影响冰/THF水合物的粘附强度。冰/THF水合物的粘附强度随着镀膜玻璃表面接触角的增加而降低,这是由化学性质决定的。

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